今日AM：如何解析摩尔超晶格的挠曲电效应？

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二维摩尔超晶格中的超导，铁磁以及铁电等强关联物理现象的发现，使得对摩尔超晶格的研究备受关注。此外摩尔超晶格被认为存在挠曲电效应，但在使用压电原子力显微镜表征过程中存在不可避免的假像，使得对摩尔超晶格中挠曲电的认识存在很大的不足。例如，在扭转双层石墨烯中尽管理论上的两个相反的挠曲电极化之间的相位差为180度，然而实验中只有8度。正确认识摩尔超晶格中挠曲电现象，需要对摩尔超晶格的力电耦合性质的精准表征和正确分析。本文以扭转双两层石墨烯为例，结合理论计算和实验测量，展示了一种得到本征摩尔挠曲电的表征和分析方法。

近日，南方科技大学李江宇课题组同美国华盛顿大学许晓栋课题组在《先进材料》（Advanced Materials）期刊上发表来题为《揭开扭转双两层石墨烯摩尔超晶格中应变梯度导致的力电耦合性质》（“Unraveling Strain Gradient Induced Electromechanical Coupling in Twisted Double Bilayer Graphene Moiré Superlattices”）的论文，提出了在扭转双两层石墨烯摩尔超晶格中得到本征摩尔挠曲电的表征和分析方法。该方法从理论预测，到实验验证以及实验结果的后处理，给出了完整的摩尔超晶格挠曲电的表征方案。这一方法的给出，不但促进了对石墨烯摩尔超晶格的挠曲电性质的理解，而且也可以对其他体系的摩尔超晶格的研究起到指引作用。来自华盛顿大学和南方科技大学的李宇豪博士为文章第一作者，李江宇教授和许晓栋教授为共同通讯作者，中国科学院深圳先进技术研究院王晓副研究员和客座学生唐德奇对该工作提供了重要的DFT计算支撑。

图1.扭转双两层石墨烯的原子堆叠和DFT计算。

两片双层石墨烯相互旋转一个角度（θ）形成摩尔超晶格，其主要的堆叠结构有ABAB，ABBC和ABCA三种，如图1（a）所示。所形成的摩尔超晶格的长度（L）随扭转角度的关系为：𝐿 = (𝑎/2)∙𝑐𝑠𝑐(𝜃/2)。其中a为石墨烯的晶格常数。通过DFT计算两片AB堆叠石墨烯之间的势能，我们得到六重对称性的能量分布。由于存在原子重构，此种刚性模型不能很好地模拟实际情况。因此我们尝试构建摩尔超晶格对此问题进行研究。而当考虑到模型的重构，由于ABAB和ABCA之间的差异，其对称性下降到三重，如图1（d）所示。

图2. 扭转双两层石墨烯的连续介质力学模拟。

由于计算能力的限制，我们无法使用DFT去模拟更小角度下的挠曲电现象。我们转而使用连续介质力学模拟摩尔超晶格中的变形，如图2所示。在有限元模拟中，我们把ABAB和ABCA之间的能量差别，等效为连续介质力学中的本征应变的差异。结合线性本构关系，我们得到了一个单胞的位移以及相应的应变梯度。通过经典的挠曲电本构关系和石墨烯对应的晶体结构，我们得到了一个三重对称的挠曲电极化分布图，如图2（e）所示。

图3. 扭转双两层石墨烯的横向压电力显微镜实验。

通过DFT和连续介质力学模拟得到了挠曲电极化分布图，我们尝试在实验上实现它。使用经典的“tear and stack”技术制备了扭转双两层石墨烯摩尔超晶格，并使用经典的横向原子力显微镜对样品进行表征。结果如图3（d-f）所示，构型与有限元计算非常吻合，但我们发现两个难以解释的现象。其一为，方向相反的两个极化的相位差为4度，而不是理论上的180度；其二是，畴内的振幅（理论上力电响应为零）远远大于零，而畴界和畴内之间的差别十分小。

图4. 本征挠曲电向量的提取。

由以上两点综合考虑，我们使用向量分析方法可以反解得到摩尔超晶格引起的挠曲电分量，如图4所示。在实验中，由于基底的存在使得非挠曲电的力电响应难以消除。特别是在挠曲电响应非常小的情况之下，所测得的基底的力电响应会对挠曲电产生一个十分巨大的影响。从而在某种程度上扭曲测到的结果。如图4（b）中，我们引入一个大的背景向量，从而总的LPFM向量会产生图3（e-f）所示的两个难以解释的现象。通过计算我们得到了提取之后的挠曲电的相位和振幅的分布如图4（c-d）所示。其相位差不但接近理论的180度，而且其振幅也满足理论上的正弦函数，如图4（e-f）所示。

图5. 扭转双两层石墨烯的挠曲电极化分布。

接着，我们对同一区域进行完备的面内极化表征，即旋转样品改变样品与探针之间的角度。从而可以得到面内极化的分布情况。首先，我们使用图2（e）的结果，对我们的实验结果进行预测，如图5（a）所示。通过比较实验（图5（b））和预测结果，我们发现两者完全一致。而旋转接近90度之后，预测和实验结果同样完全契合，如图5（c-d）所示。

图6. 扭转双两层石墨烯的相称和不相称畴。

最后，我们需要指出，我们不但通过解耦得到了180度的相位差，而且在实验中也观察到了接近180度相位差的结果，如图6（a-b）所示。此外，随着扭转角度的增大，这些畴的重构会被抑制，从而畴界相比之下也会发育不完全，如图6（c-d）所示。

上述工作得到国家重点研发计划纳米科技重点专项(2016YFA0201001)、国家自然科学基金(22003074)、广东省(2021B1212040001和2016LJ06C372)和深圳市科技创新委员会(JCYJ20170818163902553)等项目资助。

*中国科协科学技术传播中心支持

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论文信息：

Y. Li, X. Wang, D. Tang, X. Wang, K. Watanabe, T. Taniguchi, D. R. Gamelin, D. H. Cobden, M. Yankowitz, X. Xu, J. Li, Unraveling Strain Gradient Induced Electromechanical Coupling in Twisted Double Bilayer Graphene Moiré Superlattices. Advanced Materials, 2021, 2105879.https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202105879

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